2025-11-09 19:47 北京
让量子化学的「金标准」可用于真实材料世界。
我们对世界的理解，越来越依赖计算。
从药物、蛋白质设计到新材料发现，科学家们希望在计算机里「虚拟实验」出物质的性质。要做到这一点，就必须准确地模拟原子中，核、电子之间的相互作用。如果计算的精度不够，一种催化剂可能被误判为无效，一种材料的性能预测也会南辕北辙——这意味着数年的实验与投资都可能白费。
问题是，真正能给出「实验级」答案的高精度算法——比如量子化学的「金标准」CCSD(T)——虽然在小分子上表现完美，却在遇到真实材料时几乎寸步难行。原因在于，真实材料体系过大，而这类方法需要同时考虑体系中成千上万电子的关联效应，计算量会随着体系规模急剧爆炸。因此，过去科学家只能在极小的模型上试验这些方法，而无法直接研究诸如催化、电化学、电池界面等真实材料体系。
近期，字节跳动 Seed AI for Science 团队与北京大学物理学院的陈基教授、伦敦大学国王学院的 George H. Booth 教授合作，提出了新的与「金标准」CCSD(T) 相结合的量子嵌入框架 SIE+CCSD(T)，辅以自下而上全流程优化的 GPU 计算框架设计，首次让「金标准」方法运行在上万轨道、数百原子的真实材料体系中。
这意味着，科学家终于可以在计算机上，以实验级精度研究复杂的表面性质，从而为催化设计、清洁能源与新材料开发提供可信的理论基石。论文已于 2025 年 10 月 21 日发表在 Nature Communications，文章与代码均可被开放获取。
文章标题：A multi-resolution systematically improvable quantum embedding scheme for large-scale surface chemistry calculations
亮点速览
大规模高精度： 在包含 392 个碳原子、约 1.1 万个轨道的石墨烯体系中，SIE+CCSD(T) 实现了「金标准」CCSD(T) 级别的计算，并在 GPU 上表现出接近线性的计算效率，真正让高精度计算走向实用。
精度可控、可系统改进： SIE 框架可以自由结合不同层次的高精度算法，并且通过一种独特的筛选方式，只保留最重要的轨道与电子，从而在不牺牲精度的前提下，大幅减少计算量。科学家可以像「旋钮」一样，按需调节计算精度与速度。
跨体系验证化学精度： 从固体氧化镁表面（MgO）到多孔金属有机框架（CPO-27-Mg），再到二维材料石墨烯，SIE+CCSD(T) 在多种真实体系中都达到了与实验一致的结果，误差控制在 ±1 kcal/mol 以内，达到实验级精度。
消除模型局限，首次实现「握手」：在研究水分子吸附在石墨烯表面的体系时，SIE+CCSD(T) 首次让两种常见的模拟方式——开放性边界（OBC）与周期性边界（PBC）——在大体系下计算出一致结果。吸附能最终收敛至约 100 meV，显示水分子在石墨烯上并没有明显的取向偏好。
表面高精度模拟的困难
表面化学是材料科学中最复杂的领域之一。
想象一个水分子落在石墨烯表面，它与下方数百个原子之间的吸引力可能会跨越十几个原子距离——这种超长程的相互作用意味着模型必须足够大，否则模拟就会失真。
传统的量子化学方法（如 CCSD(T)）虽然精度极高，但一旦体系包含数百个原子，就会因为计算量爆炸增长而几乎无法运行。而密度泛函理论（DFT）虽然计算快，但其结果依赖于选取的泛函，无法系统提升精度。SIE+CCSD(T) 的出现，正是为了打破这种「速度与精度不可兼得」的瓶颈。
SIE 核心设计理念：
「分而治之」
SIE，全称 Systematically Improvable Quantum Embedding，是一种能够「分而治之」的多分辨率计算思路。
它的核心理念是：
先用较快、低复杂度的方法在全体系上做初步计算；
再将整个系统按照初步计算的结果给出的重要性分割成多个小的「区域」；
最后，对这些「区域」进行更高精度的计算，并把结果再拼接回整体。
这样一来，研究者可以在同一框架内按需平衡速度与精度。
性能测试：
SIE+CCSD(T) 可在 1.1 万轨道的系统中高效运行
SIE+CCSD(T) 通过全面的 GPU 优化实现了计算性能的跨越式提升。
每个「区域」都可以被分配到独立的 GPU 上并行运行，这让整个体系的计算复杂度随系统规模近似线性增长——体系增大一倍，计算时间也仅约翻倍。
在实际测试中，SIE+CCSD(T) 在包含 1.1 万个轨道的系统中依然保持高效运行，而传统 CCSD(T) 在这种规模下早已无法计算。
图a为SIE算法整体框架。图b展示了各个算法的在单张A100上，随着系统尺寸增长的时间消耗情况。
多结构跨体系的验证：
SIE+CCSD(T) 计算结果与实验吻合
图a为CO+MgO(001)结构，图b为CO/CO2+CPO-27-Mg，图c为有机分子+石墨烯。图d展示了SIE+CCSD(T) 与实验普遍在 ±1 kcal/mol 的化学精度档；同时展示了与其他方法在体系规模与实现细节变化下的对比与稳健性。
在不同类型的真实体系上，团队用同一套 SIE+CCSD(T) 工作流做了多组测试。这些体系的结构、化学环境差别很大，但 SIE+CCSD(T) 计算结果与公开实验数据整体落在 ±1 kcal/mol 的误差范围内。更重要的是，团队并没有「按体系微调方法」，而是通过统一的策略，在成本可控的情况下把精度稳定地推广到不同材料。这一跨体系的一致性，表明 SIE+CCSD(T) 具备成为「通用工具」的潜力。
首次揭示：
石墨烯上水分子取向不「挑剔」
水分子与石墨烯的相互作用长期以来是表面科学的一个悬而未决的问题——不同研究报告得出完全相反的结论：有的认为水倾向「趴着」更加稳定，有的认为「竖着」吸附更加稳定。
借助 SIE+CCSD(T)，研究团队系统地比较了不同水分子取向下的吸附能，发现：
在小体系下，模拟结果会因边界条件不同而出现巨大差异，而前人的工作中因为缺乏有效计算工具无法再进一步扩大体系尺寸来消除「小体系」的影响；
得益于 SIE+CCSD(T) 的高效性，团队发现当体系扩大到数百原子级别时，开放性与周期性模型的结果逐渐趋同，差距缩小到仅几 meV。
最终，一个意料之外的答案出现了：不同取向下的吸附能几乎相同，约为 100 meV。
这宣告了单个水分子在石墨烯上吸附的基态构型的争论基本结束，并首次揭示，在石墨烯上，水分子取向并不「挑剔」。这将对研究水在石墨烯表面的流动等行为提供重要的理论参考，这对于蓝色能源、水淡化等石墨烯工业应用场景至关重要。
图a与b，使用SIE+CCSD计算得到的不同水分子取向构型的吸附能以及y轴方向的相对极化率。图c与d展示了2-leg、0-leg与60°三种构型的表面电子密度变化情况。不同旋转角度构型的吸附能都处在0-leg与2-leg之间，这意味着不同构型之间的吸附能差距不会超过 10 meV。
总结
从算法理念到工程落地，SIE+CCSD(T) 展示了一个清晰的方向：让量子化学的「金标准」可用于真实材料世界。
这项工作不仅在性能上跨越了 CCSD(T) 的传统规模限制，也在方法论上实现了从理论到可系统改进框架的闭环。通过 GPU 全链路加速，SIE G 成功地在上万轨道体系中保持近线性扩展，并在多类表面体系上重现了实验级精度。
通过展示 SIE+CCSD(T) 的算法框架，希望它的意义不止于一次计算的提速，而是为未来的材料设计、表面机理探索、乃至高精度高通量计算工作流打开了新的可能性。
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